工業(yè)革命后人類活動在不斷改變全球大氣環(huán)境和氣候。目前，人類活動固定的活性氮（如NOx和NH3）已超過陸地和海洋生態(tài)系統自然氮固定的總和，大大改變了地球系統氮循環(huán)。因此，量化大氣氮沉降歷史變化、氮來源及其影響因素對評估和預測陸地和海洋生態(tài)系統氮循環(huán)過程具有重要意義。
目前，冰芯是長時間尺度記錄大氣硝酸鹽（NO3-）沉降及氮同位素特征（δ15N，反映氮來源的重要指標）的載體。但由于冰芯樣品較難獲得且冰芯氮同位素測定技術發(fā)展較晚，目前全球冰芯硝酸鹽δ15N的研究非常有限，僅有幾例研究集中在極地區(qū)域。北極區(qū)域冰芯準確記錄了人為活動對大氣硝酸鹽的影響，發(fā)現冰芯硝酸鹽δ15N在近百年來顯著下降，然而在其下降的機制上是究竟源于源排放的變化還是大氣酸度變化引起的分餾效應的改變仍存在爭議。?中國科學院沈陽應用生態(tài)所方運霆研究員團隊、云南大學田立德教授團隊和布朗大學Meredith G. Hastings教授團隊共同首次以離人為活動區(qū)域更近且對全球變化更為敏感的青藏高原為對象（圖1），通過測定該區(qū)域冰芯近200年來硝酸鹽和δ15N的變化，結合多因子模型，從源排放、大氣氧化過程（包括NOx循環(huán)和OH?途徑氧化NO2到HNO3）以及氣態(tài)HNO3和氣溶膠NO3-轉化過程等方面揭示了百年來亞洲區(qū)域人為活動對青藏高原冰芯硝酸鹽氮同位素的影響及其機制（圖1）。
圖1.?青藏高原冰芯采樣點和排放源及大氣化學過程影響冰芯硝酸鹽（NO3-）及δ15N的示意圖
研究發(fā)現青藏高原冰芯硝酸鹽含量在1950年后增加顯著，其值從6.0?± 2.3 μeq/L（1796-1900年）增加到7.3 ± 2.7 μeq/L（1950-2011年），同期δ15N值從8.7?±?3.7‰顯著下降到4.2?±?3.1‰，而且δ15N的年際變幅也從8.8‰下降到3.9‰（圖2）。通過模型分析發(fā)現1950年后亞洲區(qū)域農田施肥導致的土壤NOx排放增加是引起青藏高原冰芯硝酸鹽δ15N顯著下降的主要原因；而厄爾尼諾-南方濤動（El Nino-Southern Oscillation）事件所引起的氣溶膠酸度的變化則可能是導致1950年前冰芯硝酸鹽δ15N具有較大年際變化的主要原因。也就是說，在1950年前冰芯硝酸鹽δ15N記錄或許反映了厄爾尼諾-南方濤動的信息，而1950年后這種氣候信息由于人類活動的增強而被掩蓋。該研究對于認識亞洲區(qū)域氮循環(huán)歷史變化及其對人類活動的響應有重要的意義。?
圖2.?冰芯硝酸鹽含量和δ15N、硫酸鹽（SO42-）和銨鹽（NH4+）離子含量的歷史變化
?該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、中國科學院前沿科學重點部署項目、國家自然科學基金委員會面上項目、大氣重污染成因與治理攻關項目等的支持。研究成果“Isotopic evidence that recent agriculture overprints climatevariability in nitrogen deposition to the Tibetan Plateau”于2020年3月7日在線發(fā)表于Environment International。李鄭杰博士為第一作者，方運霆研究員和MeredithG. Hastings教授為共同通訊作者，田立德教授等為合作作者。